《天使之心》讲述了一个关于杀手、记忆与亲情的故事。台湾黑道组织正道会旗下的朱雀部队，专门负责暗杀任务。代号玻璃心、英文名为Glass Heart的G·H，是组织精心培养出的顶尖杀手。她行事细致谨慎，甚至常被讥讽为胆小，却能在六百米以外精准射中心脏。完成第五十次暗杀后，最后一名猎物年幼女儿无心的几句童言，终于击溃了她作为杀人机器的信念。无法继续背负罪恶生活的G·H从高楼跃下，以尖锐的铁栏杆刺穿自己的心脏。
与此同时，犽羽獠终于准备与槙村香步入婚姻殿堂。婚礼前夜，阿香为了救一个孩子遭遇车祸身亡。根据她生前留下的器官捐赠意愿，她的心脏被捐出，却在运送途中遭到劫持，阴差阳错地移植进了G·H体内。手术异常成功，但G·H始终没有醒来，因为她的意识本能地抗拒重新回到这个世界。昏迷之中，她听见了阿香的声音。传说器官移植有时会让受赠者感受到捐赠者生前的记忆与情感，在阿香的鼓励和安慰下，G·H终于苏醒。她杀死负责看守自己的人后逃离组织，并循着心中残留的记忆，从台湾来到日本新宿——那是犽羽獠与阿香曾经生活的地方。
阿香去世后，犽羽獠也失去了继续担任城市猎人C·H的意愿，车站里的留言板早已被撤走。G·H来到新宿时，城市猎人的暗号XYZ意外唤起了她的记忆，她循着线索来到车站，却只看见空荡荡的墙面。失意之下，她走进了海怪法尔肯经营的猫眼咖啡厅。双目失明的法尔肯听见她敲门的方式，误以为阿香回来了，便将这个消息告诉了犽羽獠。然而G·H很快昏倒，并被送往花园诊所。医生也逐渐发现，她身上存在许多不同寻常之处。
事实上，G·H的真实身份是正道会首领李坚强的女儿香莹，只是李坚强始终不知道，女儿早已被组织培养成了冷酷的杀手。香莹养伤期间，正道会青龙部队的队长擅自来到新宿，企图将她除掉。犽羽獠得知香莹体内移植的是阿香的心脏后，决定保护她，同时也希望守护自己的好友李坚强及其
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