《西游记1966国语》的故事发生在大唐初年。为超度东土亡灵，一代高僧唐僧（何藩 饰）得到唐王支持，在大队兵马的护送下踏上西行之路，前往西天佛土求取大藏真经。一路上山川险阻、艰难重重，各处洞府中的妖怪精魅也伺机而动，妄图将唐僧吃掉。
行程之中，原本晴朗的天空突然飞沙走石，原来是黑风大王施展法术，致使唐僧与随从失散。群妖为了争夺唐僧彼此厮杀，唐僧只能独自逃亡，最终在筋疲力尽之际来到五行山，遇见了已被镇压五百年的齐天大圣孙悟空（岳华 饰）。在观世音菩萨的指点下，悟空答应护送唐僧前往西天取经。得到这位武艺高强的徒弟相助后，唐僧总算暂时放下心来。
然而，西行之路远未结束。师徒二人随后又在高老庄遇到猪八戒（彭鹏 饰），结识沙和尚（田琛 饰），并与白龙潭的小白龙相逢，一段恢弘壮阔的西游取经故事就此正式展开。
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