《天使图书馆》讲述了图书馆新人管理员吉井樱的故事。她习惯用理性思考，厌恶凭主观判断看待事物，每天为来访者提供各种奇妙的参考服务。一天，一位名叫芦高礼子的老妇人来到图书馆，拿出一张旧照片，希望前往照片拍摄的地点。樱因此跟随礼子来到那里。此后，礼子又多次带着不同的照片出现，带樱游览葛城各处的名胜。相处之中，礼子的身影渐渐与樱已故的祖母重合，两人的感情也超越了普通图书馆管理员与使用者的关系。然而，有一天礼子没有如约前来。随后，一名自称认识礼子的男子出现在樱面前。
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