《不二神探》中，短短几天之内，电影明星、舞蹈演员和跳水冠军三位彼此毫无关联的知名人士，竟接连面带微笑地意外死亡，案件迅速在社会上引发轰动。热血警察王不二（文章 饰）擅长搞怪耍宝，与深藏不露的警队老油条黄飞红（李连杰 饰）组成搭档，调查过程中频频闹出乱子，让上司Angela（陈妍希 饰）十分头疼。
地产项目经理王峰（佟大为 饰）微笑死亡后，案件被交由Angela带领的小组负责。为了尽快扭转警局中的不利局面，Angela、王不二和黄飞红全力展开追查，并首先将调查目标锁定在与几名死者都曾有过交往的女演员刘金水（刘诗诗 饰）身上。随着妖艳鬼魅的戴依依（柳岩 饰）突然出现，案件也变得愈发复杂、扑朔迷离。真相究竟是什么，王不二又能否借此案件立下奇功？
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